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yabo下载-yabo下载app-钠离子电池正极可逆氧变价机理

发布者:下载app 发布日期:2020-12-18

【章节】映射型过渡性金属层状氧化物(AMO2,A=Li+或Na+,M=过渡性金属)是最重要的锂离子/钠离子电池负极材料。在传统观念中,过渡性金属的水解还原成反应获取了离子干映射材料过程中的电荷补偿,因此负极材料的容量受限于层状氧化物材料中过渡性金属的水解还原成能力。然而这一传统观念随着锂离子电池富锂层状氧化物负极材料(O3结构Li[LixM1-x]O2)的找到而受到挑战。

富锂材料具备超高共轭比容量(300mAh/g),但是该容量来源早已无法仅有用过渡性金属水解还原本说明。大量研究工作指出,富锂层状材料中的晶格氧参予了利害电子过程,从而获取额外容量。实质上,某种程度是丰锂材料,许多层状氧化物材料都可以构建氧参予电荷补偿获取额外容量的电化学过程。

但是晶格氧如何参予电荷补偿、如何构建共轭的氧变价仍然是界内争辩的热点,而阐述晶体结构与氧离子变价过程的关系堪称说明其反应机制的关键。【成果概述】近日,中国科学院物理研究所禹习谦副研究员和胡勇胜研究员等在CellPress旗下的能源领域新旗舰期刊Joule上公开发表近期研究成果“Structure-InducedReversibleAnionicRedoxActivityinNaLayeredOxideCathode”。研究者与美国橡树岭国家实验室、布鲁克海文国家实验室、劳伦斯伯克利国家实验室、斯坦福直线加速器中心等单位研究工作者合作,通过中子衍射、实时电磁辐射技术等先进设备密切相关手段精细研究了仅有由氧离子参予水解还原成反应且高度共轭的P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2钠离子电池负极材料的储钠机理,阐述了该材料构建共轭氧变价的结构原因。

【图文简介】图1P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2电化学性能(a)0.1C和2.0C倍率下的典型充放电曲线;(b)0.1C和2.0C倍率下的循环性能。图2P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2初始态和电池态nPDF及xPDF对比分析研究团队利用中子对产于函数实验技术(neutronpairdistributionfunction,nPDF)并融合X射线与中子散射技术,研究了该P3负极氧化物材料中氧参予电化学反应前后的晶体结构以及与氧有关的短程结构变化,证实了由氧共轭变价造成的材料共轭体互为结构变化。该研究方法用作研究氧电荷补偿涉及的晶体结构变化科首次。图3基于中子散射精修结果的电池态结构解析中子粉末散射精修结果表明,电池后的材料结构仍为P互为层状结构,但是预示有大量的填充层错的经常出现。

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精修后获得的氧标记仍为1,证明在电池后完全没晶格氧的损失。通过分析以上结果找到,该材料的晶体结构特点对其共轭氧变价不道德具有关键调控起到:P结构具备较小的层间距(比较O3互为),需要忽视O-O键长变化带给的晶格畸变;同时较小的层间距能有效地诱导电池过程中阳离子向碱金属层迁入(富锂材料中再次发生的层状向尖晶石结构热力学),保持稳定的层状结构,从而使得氧离子的水解还原成反应共轭。【小结】该研究从材料结构的角度阐述了可实现氧离子共轭水解还原成反应的机理,为设计具备平稳共轭氧变价不道德的高电压、高容量锂/钠离子负极材料获取了新的思路;同时也为该类研究引进了中子对产于函数(nPDF)这一有力工具,拓宽了研究维度。该研究工作获得了科技部973项目(2014CB932300)、国家杰出青年科学基金(51725206)、国家自然科学基金创意研究群体(51421002)以及中科院百人计划等项目的反对。

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